10代でプレイしていた彼はアイルランドのバンドSkid Row（スキッド・ロウ）に注目され、そこでPhil Lynott（フィル・ライノット）と出会う。やがてPhilは脱退し、後にGaryが加入することになるThin Lizzy（シン・リジィ）を結成。PhilとGaryは、Philが他界するまで共に音楽を作り続けた。 その後もGary Mooreはソロ活動でさまざまなジャンルやスタイルの音楽を制作した。

90年代初頭、彼はクラシックなブルースの手法に戻り、彼の最もシンボリックなリリースとなった『Still Got the Blues』を発表。残念ながらGary Mooreは2011年に他界したが、彼の音楽は今日でも多くのミュージシャンによって演奏され、讃えられている。